改性普鲁士蓝类似物制备及其吸附降解亚甲基蓝性能研究

芬顿法作为一种高级氧化技术(AOPs),主要依靠强氧化性的自由基对有机污染物进行降解,因此设计合成催化活性高、稳定性好、节能环保的催化剂是解决水污染的关键。本文以钴铁普鲁士蓝类似物(PBAs)为出发点,进行H_2O_2改性和不同氛围的热处理,重点考察了各材料对亚甲基蓝(MB)的吸附能力和在各芬顿催化体系中对MB的降解能力。主要研究内容如下:1)采用水热合成法制备钴铁普鲁士蓝类似物,对柠檬酸钠(TSCD)含量、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加量、水热温度和水热确认细节时间进行了调控。通过XRD、TEM表征和性能测试确定TSCD=0.1250 mmol·L~(-1),120℃水热反应24 h时为最佳制备条件,成功制备出了Co-PBA-0。Co-PBA-0的优势晶面为(2 2 0),呈多面体形貌,在50 min内可达到68%的MB脱色率。2)以Co-PBA-0为前驱体,利用30%H_hepatitis-B virus2O_2改性处理30 min得到Co-PBA-30。该材料在20 min就能达到99%的MB脱色率,活化能为30.23 k J·mol~(-1)。通过各表征手段对比分析H_2O_2改性前后材料理化性质的变化,结果显示H_2O_2处理后,Co(II)的占比增多。另外,还对其性能测试的影响因素进行了探究,最后通过电子顺磁共振(EPR)自由基检测和自由基猝灭实验,验证了Co-PBA-30催化H_2O_2氧化的主要活性物种为·OH,并推测了MB的降解途径。3)以Co-PBA-0为自牺牲模板,对其进行空气、N_2和Ar氛围的热处理,并探究了不同温度产物理化性质和性能的变化。其中,空气煅烧生成了金属氧化物,但烧结现象影响了材料的性能。而N_2和Ar氛围在610℃高温煅烧均成功制备出了核壳结构的氮掺杂碳层包覆Co Fe合金,显示出了极高的CL13900使用方法吸附和催化性能。特别是N_2氛围610℃煅烧产物N_2-610在30 min内就能达到95%的MB脱色率,四次循环后仍保持90%的脱色率。通过EPR检测和自由基猝灭实验,证明了催化H_2O_2氧化的主要活性物种为·OH,并推测了MB的降解途径。