卤代有机污染物(Halogenated organic contaminants,HOCs)是一类分子结构中含有卤素的有机化合物,其广泛分布于各种环境介质中。2022年12月,生态环境部发布的《重点管控新污染物清单(2023版)》中的4类(14种)新污染物被限用或禁用,其中包含多种HOCs。HOCs的环境污染Named Data Networking水平、环境行为和毒理学性质已成为当前GSK1120212采购国际环境科学研究的热点内容之一。过去几十年,HOCs在纺织、食品包装、电子产品等领域的广泛使用导致其环境污染水平不断提升。HOCs已在土壤、空气、水体、沉积物、生物体、人体、食品等多种环境介质中广泛检出。新兴HOCs物质,作为传统HOCs的替代物,工业生产和使用量的提升也加剧了其环境污染程度。HOCs具有持久性、长距离迁移性、生物积累性以及潜在毒性等特征。膳食暴露是人类摄入HOCs的重要途径,HOCs对人体造成的潜在健康风险成为目前国内外研究的焦点问题。而针对复杂生物样品开展的全面筛查(对未知HOCs的结构确认及已知HOCs的定量分析),对准确认知HOCs的多环境介质赋存特征、可能引起的生态环境和人类健康风险进行评估,并最终施行合理的管控政策至关重要。基于高分辨质谱的非靶向筛查技术理论上可实现环境样品中多种分析物的同时测定。但生物样品基质复杂,在去除干扰基质的同时保全更多待测物信息是实现高分辨筛查的前提。本文以鸡为模型筛查了溴代阻燃剂厂区周边环境中多种溴代双酚A类污染的生物富集及迁移特征;并基于高分辨质谱开发了一种用于分析多类动物源性食品中极性差异较大的三种新HOCs污染物(卤代咔唑、溴酚和四溴双酚A类)的高通量筛查技术。具体包括:(1)针对场地污染的环境问题,本文首次调查了由溴代阻燃剂化工厂造成的产地污染对周边生物体的影响,主要研究对象为六溴环十二烷(HBCD)和四溴双酚A(TBBPA)相关物质。在化工厂附近约1公里的农房设置了微实验基地,以家养的鸡为实验对象,探究了由产地污染源引起的生物体内HOCs的富集和迁移特征。研究发现,高脂溶性HBCD(主要是α-HBCD)在动物体内表现出明显的生物富集。其次,溴化酚双边类物质在生物体内的蓄积能力较强,溴化酚单边类物质的生物蓄积能力较低。并且,HOCs污染物在不同器官组织中的浓度明显不同,在部分鸡组织中还发现显著的性别差异。消化道吸收和粪便排泄是鸡体内HOCs污染物转移的重要途径。在母体卵巢和后代组织中观察到HOCs污染物的母体转移,这可能会对胚胎的正常发育产生不利影响。本研究的结果将为进一步研究卤代污染物的在动物源食品中的赋存特征及食物链传递规律提供数据支持,为环境健康风险评估的准确实施提供方法支撑。(2)针对复杂样品前处理技术中存在的问题,本文建立了一种基于薄层色谱净化技术和高分辨质谱检测技术,用于同时检测动物源性食品中靶标和非靶标HOCs污染selleck NMR物的高通量筛查策略。该方法具有简单、省溶剂、纯化效率高、灵敏度高、回收率和精密度高和基质效应小等优点。此外,与传统净化程序相比,物理冷冻和薄层色谱结合的净化方法显著提高了复杂动物源性样品中大分子蛋白质、色素和脂类的去除效率。该方法成功应用于实际样品检测,靶向分析了九种动物源性食品中的16种HOCs污染物,包括卤代咔唑、溴酚和四溴双酚A/S及其类似物。此外,通过高分辨质谱的可疑和非靶向筛查,对动物源性样品中的其他HOCs,包括六溴环十二烷、一溴双酚A、二溴双酚A-单烯丙基醚、疑似136-三溴咔唑和其它推荐分子式的未知HOCs污染物进行了定性和半定量分析。结果表明,该方法对进一步系统探索动物源性食品中HOCs污染物的降解和转化产物具有重要潜力。